Diplômé en 2009 à Paris, Guillaume Vassout est titulaire d'un diplôme d'Etat de masseur-kinésithérapeute et d'un diplôme universitaire en kinésithérapie du sport (2011).
Guillaume Vassout rejoint la Fédération Française de Football et son centre médical de Clairefontaine en 2013 où il s’occupe de la prise en charge des sportifs de haut niveau et des jeunes en formation à l’Institut National du Football de Clairefontaine.
Guillaume Vassout participe à toutes les grandes compétitions internationales depuis 2016 au sein du staff de Didier Deschamps.